Kemampuan awal 21st century skills mahasiswa PGSD Unirow masih menunjukkan hasil rendah terutama hasil berpikir kritis mahasiswa. Kemampuan berpikir kritis dipandang sebagai sesuatu yang penting untuk dikembangkan agar mahasiswa mampu menghadapai berbagai permasalahan di sekitarnya. Pada kenyataannya, keterampilan berpikir kritis sering tidak diperhatikan dan secara umum hanya memperhatikan penilaian dari hasil kognitif. Tujuan penelitian adalah untuk meningkatkan kemampuan berpikir kritis menggunakan pembelajaran berbasis android. Jenis penelitian merupakan Penelitian Tindakan Kelas (PTK) yang dilakukan dalam dua siklus. Penelitian dilaksanakan di Prodi PGSD UNIROW TP 2019/2020 pada semester ganjil, dengan subjek mahasiswa PGSD kelas C berjumlah 47 mahasiswa. Instrumen yang digunakan dalam penelitian adalah silabus, RPP, buku ajar (e-book), LKM, tes kemampuan berpikir kritis dan respon mahasiswa. Pembelajaran berbasis android dengan pembelajaran kooperatif. Analisis data hasil penelitian yang berupa respon mahasiswa dan tes kemampuan berpikir kritis menggunakan indikator yang diadaptasi dari Facione. Hasil penelelitian menunjukkan bahwa bahwa: (1) penerapan pembelajaran berbasis android dapat meningkatkan kemampuan berpikir kritis yang ditunjukkan dari nilai rata-rata pada prasiklus, siklus I, dan siklus II lebih dari 30%, 70%, dan 80%, dan (2) respon mahasiswa terhadap penerapan pembelajaran berbasis android memdapatkan respon yang baik dari mahasiswa yang ditunjukkan dengan nilai rata-rata 88,33%.