Pemanfaatan limbah plastik sebagai agregat alternatif dalam beton non-struktural menawarkan potensi besar bagi pembangunan berkelanjutan, namun tantangan utama terletak pada lemahnya kekuatan ikatan antar muka akibat sifat hidrofobik dan permukaan halus plastik. Penelitian ini bertujuan untuk menganalisis pengaruh berbagai metode surface treatment terhadap peningkatan interfacial bond strength dan perilaku mikrostruktur zona transisi antar fase (ITZ) pada beton beragregat plastik. Rancangan eksperimen faktorial 4×4 melibatkan empat jenis perlakuan permukaan (kontrol, mekanis, kimia, termal) dan empat rasio substitusi agregat plastik (0%, 10%, 20%, 30%) dengan pengujian meliputi kekasaran permukaan, sudut kontak, pull-out bond, dan kuat tekan. Hasil menunjukkan bahwa perlakuan kimia NaOH 5% meningkatkan kekasaran permukaan hingga +220%, menurunkan sudut kontak sebesar 30%, dan meningkatkan bond strength hingga 78% dibanding kontrol pada substitusi 10% (p < 0.001, R² = 0.68). Analisis mediasi bootstrap mengonfirmasi bahwa peningkatan adhesi dimediasi sebagian oleh perubahan mikro-topografi dan energi permukaan, sedangkan efek moderasi menunjukkan efektivitas menurun pada substitusi di atas 20%. Temuan ini menegaskan validitas teori ITZ dalam menjelaskan mekanisme peningkatan ikatan melalui modifikasi permukaan plastik. Secara teoretis, penelitian ini memperluas konsep ITZ untuk sistem semen–polimer, sementara secara praktis, hasilnya merekomendasikan protokol NaOH 5% pada substitusi 10–20% untuk aplikasi beton non-struktural ramah lingkungan. The utilization of plastic waste as an alternative aggregate in non-structural concrete offers promising potential for sustainable construction; however, weak interfacial bond strength remains a major challenge due to the hydrophobic and smooth nature of plastics. This study aimed to investigate the effect of various surface treatments on improving interfacial bond strength and microstructural behavior within the Interfacial Transition Zone (ITZ) of plastic aggregate concrete. A 4×4 factorial experimental design was employed, combining four surface treatments (control, mechanical, chemical, and thermal) and four substitution ratios (0%, 10%, 20%, 30%), with tests including surface roughness, contact angle, pull-out bond, and compressive strength. Results showed that 5% NaOH treatment increased surface roughness by +220%, reduced the contact angle by 30%, and enhanced bond strength by up to 78% compared with the control at 10% substitution (p < 0.001, R² = 0.68). Bootstrap mediation confirmed partial mediation through changes in micro-topography and surface energy, while moderation analysis revealed diminishing effectiveness at higher substitution levels. These findings validate ITZ theory in explaining interfacial strengthening via surface modification of plastics. Theoretically, this study extends ITZ understanding to cement–polymer composites; practically, it recommends the 5% NaOH protocol for 10–20% substitution levels to produce environmentally sustainable non-structural concrete.