Kemampuan pemecahan masalah dan kemampuan berpikir kritis merupakan kemampuan penting yang harus dimiliki generasi bangsa di abad 21. Namun, terdapat penurunan kemampuan pemecahan masalah dan kemampuan berpikir kritis yang signifikan setelah pembelajaran dilakukan secara daring. Penelitian ini bertujuan untuk mengetahui pengaruh antara kemampuan pemecahan masalah dan kemampuan berpikir kritis dengan faktor-faktor yang diduga dapat mempengaruhinya diantaranya adalah kualitas pembelajaran kimia dan keterlibatan siswa. Metode yang digunakan dalam penelitian ini menggunakan pendekatan kuantitatif dengan metode survei. Penelitian ini menggunakan sampel jenuh sebanyak 62 peserta didik kelas XI SMA Negeri 16 Semarang.. Pengumpulan data diperoleh dengan menggunakan tes, angket, dan dokumentasi dengan analisis Partial Least Square Structural Equation Modeling (PLS-SEM), berbantuan software SmartPLS 4.0. Hasil analisis menunjukkan bahwa rata-rata kualitas pembelajaran kimia siswa sebesar 79,11% dengan kategori sangat baik, keterlibatan siswa sebesar 93,15% dengan kategori sangat baik, kemampuan pemecahan masalah sebesar 84,07% dengan kategori sangat baik, dan kemampuan berpikir kritis 63,57% dengan kategori baik. Hasil pengujian hipotesis menunjukkan bahwa : (1) keterlibatan siswa berkorelasi positif dan signfikan terhadap kemampuan pemecahan masalah (Tstatistik: 1,991, p-values 0,047), (2) kualitas pembelajaran kimia tidak berkorelasi positif dan tidak signifikan terhadap kemampuan berpikir kritis (Tstatistik : 0,508, p-values : 0,614), (3) kualitas pembelajaran kimia berkorelasi positif dan signifikan terhadap keterlibatan siswa (Tstatistik : 12,891, p-values : 0,000), (4) kualitas pembelajaran kimia berkorelasi positif dan signifikan terhadap kemampuan pemecahan masalah (Tstatistik : 2,656, p-values : 0,008), (5) keterlibatan siswa tidak berkorelasi positif dan tidak signifikan terhadap kemampuan berpikir kritis (Tstatistik : 1,278, p-values : 0,202), (6) kemampuan berpikir kritis berkorelasi positif dan signifikan terhadap kemampuan pemecahan masalah (Tstatistik : 19,648, p-values : 0,000), (7) kemampuan berpikir kritis tidak memediasi pengaruh secara positif dan signifikan antara kualitas pembelajaran kimia terhadap kemampuan pemecahan masalah (Tsatistik : 1,204, p-values : 0,229), (8) kemampuan berpikir kritis tidak memediasi pengaruh secara positif dan signifikan antara keterlibatan siswa terhadap kemampuan pemecahan masalah (Tsatistik : 1,249, p-values : 0,212). Sekolah dan pendidik diharapkan memperhatikan strategi pembelajaran untuk meningkatkan dan mengoptimalkan kemampuan berpikir kritis siswa. Perlu ditambahkan  lembar observasi untuk mendukung latar belakang permasalahan dan perlunya wawancara untuk mendukung angket keterlibatan siswa serta lembar observasi kinerja guru untuk mendukung angket kualitas pembelajaran kimia.